Использование радиоактивационного метода в анализе объектов окружающей природной среды

Сложности анализа делящихся материалов заключаются в том, что в пробах они находятся в смеси друг с другом, а в процессе деления образуют продукты распада одинаковые по изотопному составу и близкие по вероятности образования. Кроме того, процесс спонтанного деления тяжелых ядер в природе приводит к образованию дополнительного количества продуктов распада, что также увеличивает порог обнаружения

делящихся нуклидов в пробах.

Наиболее важными характеристиками источника облучения являются поток нейтронов и потенциальная производительность облучения проб. При этом нейтронные характеристики источника имеют ключевое значение, так как определяют чувствительность анализов. Поэтому в качестве источника облучения в работе был выбран реактор ИГР, имеющий одновременно наибольший, среди рассмотренных ИРСД, флюенс нейтронов за время облучения и объем экспериментальных каналов. Наиболее близким к нему по перечисленным параметрам является реактор ИГРИК.

Для любых материалов, используемых в процессе облучения проб в ИРСД, существуют ограничения, характерные только для реакторов этого типа. Ограничения определяются двумя факторами: радиационным разогревом материалов в реакторе и повышенной радиационной безопасностью при обращении с ними после облучения.

При выполнении оценки степени радиационного разогрева были выбраны материалы, имеющие широкое применение в ядерных технологиях и потенциально пригодные для проведения НАА с помощью ИРСД. Возможная степень их радиационного разогрева в реакторе была оценена расчетным путем. Исходя из результатов расчетов повышения температуры материалов, был сделан вывод, что золото, кадмий и полиэтилен могут иметь существенные ограничения при их облучении в ИРСД, вызванные возможностью расплавления. Справедливость такого вывода была подтверждена в экспериментальных работах. Размягчение и плавление полиэтилена в реакторе ИГР наблюдается при интегральном флюенсе нейтронов (0,6−0,7)·1016 см-2. При отсутствии принудительного охлаждения и полном интеграле мощности реактора ИГР происходит не только плавление, но и частичное испарение индикаторов, выполненных на основе ядерно-чистого золота. По этой причине для нейтронно-физических исследований на реакторе ИГР в качестве нейтронных индикаторов были использованы такие материалы как медь, цинк и нихром, которые в силу своих ядерно-физических свойств гораздо менее подвержены радиационному разогреву. Кроме того, при флюенсе нейтронов порядка 0,5·1016 см-2 и более происходит плавление кадмиевой фольги. Таким образом, в ИРСД имеются ограничения по использованию метода “кадмиевой разности” для определения активации проб по трем группам нейтронов (тепловой, эпитепловой и быстрой).

В качестве материалов, пригодных для изготовления устройств размещения проб в реакторе и контейнеров для облучаемых материалов, были выбраны ядерно-чистый графит и полиэтилен, как наименее подверженные активации.

Большое значение для процесса активации исследуемых материалов имеют нейтронно-физические характеристики поля излучения в области размещения проб. Для реактора ИГР таким пространством является свободный объем экспериментальных каналов. Анализ спектральных характеристик поля нейтронов в экспериментальных каналах реактора, выполненный на основании экспериментальных и расчетных данных, позволил прийти к следующим заключениям:

- тепловая составляющая спектра нейтронов в экспериментальных каналах реактора ИГР не превышает 50%. Наличие существенной надтепловой и быстрой составляющих спектра нейтронов с энергией нейтронов свыше 3 МэВ указывает на возможность их активного использования для активации материалов проб. При этом может быть получена дополнительная информация об элементном составе исследуемых материалов, что в дальнейшем нашло свое подтверждение в экспериментальных работах;

- отличия спектров в центре и на периферии активной зоны реактора незначительны. Этот факт позволяет существенно снизить объемы работ, связанных с определением спектральных характеристик поля нейтронов во время облучения проб. Уменьшение объема работ достигается путем замены полномасштабных исследований спектра нейтронов по всему объему канала определением относительного распределения флюенса нейтронов по его высоте и спектральных характеристик в какой-либо одной контрольной точке.

В экспериментах по определению относительных величин распределения нейтронных потоков в реакторе ИГР (рисунки 1, 2) было установлено, что отличия в значениях нейтронных потоков по высоте экспериментальных каналов реактора не превышают 45%, а распределение нейтронного потока по радиусу экспериментальных каналов является равномерным с точностью до величины погрешности измерений (3%).

Отсутствие значительных неравномерностей в нейтронном потоке внутри экспериментальных каналов реактора ИГР является еще одной отличительной особенностью, упрощающей проведение НАА. Свойство равномерности потока значительно сокращает объем работ, связанных с определением спектра и флюенса нейтронов, упрощает и делает более точной всю процедуру активационного анализа.

Рисунок 1 − Вертикальное сечение реактора ИГР

Обозначения на рисунке 1

1 − кожух;

2 − экран боковой;

3 − отражатель;

4 − активная зона (неподвижная и подвижная части);

5 − канал ионизационной камеры;

6 − канал органов регулирования;

7 − боковой экспериментальный канал;

8 − центральный экспериментальный канал;

9 − канал физических измерений;

10 − канал термоэлектрического преобразователя;

11 − биологическая защита;

12 − бак с водой

13 − полость охлаждающей воды;

14 − перекрытие верхнее.

Рисунок 2 − Распределение нейтронов по высоте каналов ИГР

Учитывая потенциальные значительные размеры проб, в работе была проведена их оптимизация по условиям облучения и измерений. На основании данных об элементном составе геологических материалов была проведена оценка сечения захвата ими нейтронов. В результате последующих вычислений было установлено, что толщина пробы не должна превышать 10 мм. Основным критерием для оптимизации диаметра проб являлась приемлемая (до 20% при выполнении рядовых анализов) величина абсолютной погрешности, возникающей при определении содержания элементов, имеющих неоднородные включения (например, частица самородного золота). Предварительная оценка оптимального диаметра проб была выполнена расчетным путем. Значение оптимального диаметра проб составило 50 мм. Для подтверждения правильности принимаемых решений были проделаны эксперименты с различными по размеру пробами, содержащими самородное золото. В ходе экспериментов был выполнен статистический анализ результатов определений в пробах самородного золота.[4, 5]

 Скачать реферат